3、混合氣味消除個別香氣物質(zhì)的誤差有利于新的氣味感知

由于GC-O在色譜分離后分別評估揮發(fā)物的氣味影響，任何氣味的感知相互作用都沒有考慮在內(nèi)。[36, 43, 44]

這描述了一種非自然的、人工的環(huán)境，因為在我們的日常生活中，我們的鼻子不斷地暴露在復(fù)雜的揮發(fā)性化學(xué)物質(zhì)的混合物中，它們的化學(xué)結(jié)構(gòu)和濃度范圍都有巨大的變化，而不是單一化合物。[24,25]盡管嗅覺系統(tǒng)對復(fù)雜刺激模式的處理是理解對自然化學(xué)感覺實體(如食物香味、體味或環(huán)境線索)的感知的核心問題，但這些化學(xué)特征的嗅覺解碼背后的各種規(guī)則在很大程度上仍不清楚。[18,45]

人類心理物理學(xué)的研究令人信服地證明，對混合氣味的感知，即使每一種氣味單獨被正確識別，也不僅僅是單個氣味感知的簡單總和。[44-49]對于含有四種以上成分的混合物，研究發(fā)現(xiàn)氣味失去了它們的個性，產(chǎn)生了一種新的氣味感覺，傳遞一種單一成分所不能產(chǎn)生的獨特氣味屬性。例如，對人類志愿者[48]和新生兔子[49]的研究強烈建議將一種菠蘿氣味的三種化合物的混合物加工成一種新的實體。此外，天竺葵樣氣味(Z)-1,5-辛二烯-3-酮和煮熟的土豆樣氣味3-(甲硫)丙醛(甲硫丙醛)被報道為具有煮熟鱈魚腥味的關(guān)鍵分子，[37]沙丁魚罐頭，[50]以及干菠菜中的腥味“異味”，[51]在以1:100的比例出現(xiàn)時失去了各自的氣味特征，從而產(chǎn)生一種特有的腥味這種被稱為合成或組態(tài)處理的現(xiàn)象[49,52]。最近被神經(jīng)生理學(xué)實驗證實，實驗表明選定的皮質(zhì)神經(jīng)元對二元氣味混合物有反應(yīng)，但對其單獨的成分沒有反應(yīng)。[49,53]這意味著僅僅使用單個氣味的化學(xué)結(jié)構(gòu)不足以識別和預(yù)測天然化學(xué)感覺實體的特征氣味屬性。然而，對人類氣味感知中所涉及的元素或配置過程的規(guī)律仍然知之甚少。[18,45]

盡管無法識別混合物中的單個氣味[47,52,54]，但人類可以很容易地將混合物彼此區(qū)分開來，甚至多個復(fù)合混合物也被人類感官實驗證明可以產(chǎn)生可區(qū)分嗅覺感知的印象，創(chuàng)造了“氣味對象”的概念。[45] 最近有證據(jù)表明，復(fù)雜嗅覺刺激的識別和辨別依賴于梨狀皮層中這種“氣味對象”的形成和調(diào)節(jié)。[45] 來自人類和嚙齒動物模型的一致發(fā)現(xiàn)表明，嗅覺質(zhì)量和類別的分布式梨狀集合模式對于維持生態(tài)不恒定刺激的知覺穩(wěn)定性至關(guān)重要。[45]

通過使用3、12、27和28個氣味活性關(guān)鍵分子的合成混合物(每個分子的自然濃度都與給定的食物相同)對這種復(fù)雜的嗅覺對象進行人工再造，令人信服地證明，可以重建真實的化學(xué)感覺，例如，酸奶油黃油、[55]新鮮草莓、[34]阿拉伯咖啡、[56]和紅酒[41]。另一方面，復(fù)合混合物顯示出越來越相似的氣味，其成分的數(shù)量增加。據(jù)報道，由30多種揮發(fā)物組成的氣味混合物在兩種條件下達到了被稱為“嗅覺白”的通用屬性；第一，當混合成分跨越嗅覺空間時，第二，當各個氣味的強度相等時。[57]要了解過多的食物氣味是如何被編碼的，以及為什么它們與“嗅覺白”不同，首先，需要在分子水平上定義自然化學(xué)感覺實體的化學(xué)刺激空間。

4、不到3%的食源性揮發(fā)物構(gòu)成了化學(xué)氣味空間

為了確定我們?nèi)粘ｏ嬍持蟹肿拥男嵊X空間，在綜合文獻調(diào)查的基礎(chǔ)上，通過Scifinder搜索工具，使用“香氣分析”和“味道分析”，去除重復(fù)和專利文獻，并使用搜索詞“食物”進一步優(yōu)化，得到從1980年到2013年共5642篇出版物。此外，德國國家圖書館對“香氣”和“味道”兩個詞進行了篩選，得到了949個結(jié)果，包括書籍、專著和博士論文。

由于食品和飲料嗅覺空間的化學(xué)表征需要正確和全面的定性和定量捕捉一整套關(guān)鍵氣味[28]，而不是僅局限于考慮揮發(fā)性成分的單個亞組，因此在薈萃分析中應(yīng)用了以下預(yù)先指定的納入標準:

1) 基于對連續(xù)稀釋揮發(fā)性萃取物的GC-O分析，以嗅覺活性為導(dǎo)向發(fā)現(xiàn)最強烈的氣味;[30,33,35,58]

2)通過色譜保留時間、質(zhì)譜和感官數(shù)據(jù)與獨立合成的參考化合物進行比較，明確識別關(guān)鍵氣味;[59]

3)使用精確和可靠的技術(shù)，如穩(wěn)定同位素稀釋分析，對整套關(guān)鍵氣味進行綜合定量。[21, 28, 34, 42, 60]

使用這種以氣味屬性為導(dǎo)向的策略，我們選擇了119份出版物，報告了227個食品樣本中的關(guān)鍵食品氣味(KFO)，這些樣本來自廣泛的類別，如酒精飲料、肉制品、魚和海鮮、谷物和烘焙產(chǎn)品、乳制品、脂肪和油籽、水果、蔬菜、蘑菇、香料和草藥、可可和巧克力、咖啡、茶，以及其他一些包括醬油、香醋、蜂蜜、焦糖、和爆米花(圖1)。227個食物樣本的分配情況以及來源文獻可在支持資料(圖S1)中找到。

圖1 熱圖顯示227個食物樣本中226種主要食物氣味的氣味活度值(OAVs)和相對豐度(A，[%])。氣味空間覆蓋率(OSC，[%])定義了單個食物樣品中KFOs的數(shù)量所覆蓋的嗅覺空間的百分比(226KFOs);例如，干邑白蘭地(^ 36KFOs);啤酒(^;18KFOs)和人造黃油(*;3KFOs)用箭頭突出顯示。導(dǎo)致KFOs的前體分子被分組，并在支持信息表S1中給出。227個食物樣本的分配情況以及來源文獻可在輔助資料(圖S1)中找到。

在這119篇出版物中的81篇中，通過使用高度純化的合成參考氣味進行香氣重組/遺漏和/或添加實驗，確定了KFOs的仿生混合物(每一種在各自食物中測定的自然濃度)與真實食物的氣味特征和強度相匹配，從而證明了整個KFOs系列已經(jīng)完全被闡明。[34, 41,55,56]

由于識別出的氣味不能以其感知的超閾值強度來考慮，我們使用其氣味活度值(OAV)來估算其氣味影響，該值計算為給定揮發(fā)物的濃度與氣味閾值的比值。[29, 30, 38]通過該方法，在本研究考慮的227個食物樣本中，至少有一個樣本中確定了由OAV>1定義的226種關(guān)鍵食物氣味(KFOs)。由此可以得出這樣的結(jié)論：在食品中10000種揮發(fā)物中，只有不到3%的揮發(fā)物對其特定氣味有貢獻，因此這意味著，在我們大多數(shù)食品和飲料類別中，定義揮發(fā)物刺激空間的KFOs大約不超過230種。